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电化学法可控制备花状纳米氧化镁(MgO)及其对孔雀石绿染料的高效吸附机制研究

《Surfaces and Interfaces》:Electrochemical Strategy for Scalable Synthesis of MgO Nanostructures for Efficient Removal of Malachite green

  

Highlight

电化学策略为规模化合成纳米结构氧化镁(MgO)以实现高效孔雀石绿去除提供了创新路径。

Introduction

当前十年全球主要关注点在于初级水资源短缺,尤其是清洁水源。这主要源于工业废水造成的水污染[1]。纺织工业排放的染料废水是全球环境污染的主要贡献者[2]。超过10万种商业染料被确认存在,年产量超过70万吨[3,4]。每年,食品、化妆品、纺织、皮革、造纸和地毯制造行业向天然水源排放约28万吨人工染料[5,6]。大量合成染料排放到环境中对生态科学家/研究者构成严重威胁,因其负面影响水体质量,严重破坏水生生物周期,阻碍阳光透入水体。这不仅扰乱水生生物,还因降解产生致癌副产物,进而威胁人类健康。孔雀石绿是众多此类生态持久性且极具危害性的染料之一,显著影响广泛的水生、陆生动物及人类[7],尽管其在食品着色、造纸、丝绸、皮革、羊毛和棉纺工业中有广泛应用[8,9]。这些有毒污染物的持久存在对去除构成重大挑战,因其在食物链中生物累积,导致严重的环境后果。因此,必须通过持续研究活动开发更可持续的替代方案,以减轻有毒染料的影响,特别是在水污染方面。

全球材料科学和工艺开发持续努力以解决这些问题。多种方法已被探索,包括超滤和纳滤[[10], [11]]、多相催化[12]、化学混凝、电化学混凝[[13], [14]]、光催化法[15]以及吸附、氧化后生物处理[16]、膜分离工艺[17]。化学混凝和电化学混凝方法虽操作简单,但仅限于小分子染料且常导致污泥形成。相反,光催化方法不会产生污泥,但会产生副产物。生物处理方法虽成本低且环保,但速度非常慢。膜分离工艺虽对高纯度废水表现出显著去除效率,但因膜的不稳定性和高成本而不常见[18]。吸附方法因吸附剂的环保和成本效益而广泛使用,适用于多种染料,尽管常需要大量吸附剂并面临材料再生挑战。

吸附被认为是一种高度可行的方法,用于处理废水以去除有机染料废物,因其低成本、高选择性、良好分离前景和回收潜力[[19], [20]]。此外,吸附技术在宽浓度范围内的高效性也促成了其适应性。过渡金属氧化物是各类吸附剂中被记录为有效去除多种有害染料从各种水性介质中的一类[21]。然而,近期,一种非过渡金属氧化物如氧化镁(MgO),因其高表面积提供丰富活性位点用于吸附,显示出优异的染料去除吸附行为。

MgO作为环保、成本效益高、无害材料[[22], [23], [24], [25]]而受到极大关注,因此不仅被用作废水 effluent 中染料去除的优秀吸附剂,还用于光催化、太阳能电池和传感器应用[[26], [27], [28], [29], [30]]。多种方法/技术已被报道合成纳米结构氧化镁,展示了合成MgO成核和生长机制的差异,如溶胶-凝胶技术[[31], [32], [33], [34], [35], [36]]、固态化学路线[37]、水热法[[38], [39], [40], [41]]、商业购买[42]、镁基金属有机框架退火[43]、使用镁带的绿色程序[44]、控制水解-缩合过程[45]、化学沉淀、共沉淀[[46], [47]]、热分解[48]、回流法[49]、绿色合成[50]、生物合成[51]和微波辅助合成[52]等。每种技术在广阔前景中都有其优缺点[53,54]。例如,溶胶-凝胶方法在控制纳米粒子(NPs)尺寸和形状方面被认为简单,但涉及合成产物精炼过程中的额外纯化步骤。水热方法虽能生产良好结晶的NPs,但不成本效益高。简单共沉淀方法虽成本效益高,但无法调控合成NPs的尺寸。另一方面,绿色合成方法环保,但尚未可规模化。微波辅助方法提供高产率和优异的尺寸与形态控制,但也缺乏可扩展性。因此,电化学路线可能是一个有前途的替代方案,提供简单、方便且能够生成纯净、均匀和大批量纳米粒子的好处。

如上述文献[[37], [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44], [45], [46], [47], [48], [49], [50], [51], [52]]所示,基于电化学合成技术制备MgO纳米粒子及其在水溶液中去除有机染料废物的综合应用研究有限[[55], [56]]。然而,使用所选吸附剂材料去除有机染料废物的研究显示了对吸附质的低负载亲和力[[31], [32], [33], [34], [35], [36], [37], [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44], [45], [46], [47], [48], [49], [50], [51], [52]]。尽管如此,与其他传统方法相比,恒电流电化学沉淀方法提供多个优势,如:(i) 在安全方面是一个稳健过程,(ii) 易于从实验室规模扩展到工业规模以进行大规模生产,和(iii) 允许形成纯净产物而无副产物干扰。

因此,本研究专注于开发一种可扩展的电化学方法合成氧化镁(MgO)纳米粒子,能够高效吸附水溶液中的孔雀石绿染料, addressing 现有研究空白,特别是在开发具有高吸附容量的新型纳米材料方面。镁氢氧化物最初在镁硝酸盐浴中阴极沉淀,随后在500?°C煅烧,产生纯相MgO介孔纳米粒子。合成MgO纳米粒子的全面相表征使用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)等技术进行。 resulting 介孔MgO纳米粒子随后应用于从其水溶液中吸附去除孔雀石绿染料。过程优化和机理研究,包括吸附动力学、等温线和热力学研究,被系统进行并讨论。

Conclusion

花状/方形纳米氧化镁粒子通过简单两步法成功合成:电化学沉淀后煅烧,无需使用任何表面活性剂或模板。过程被优化以实现最大电流效率和最小能耗。合成材料作为潜在吸附剂被研究,用于通过简单吸附从水溶液中消除有害阳离子染料孔雀石绿。

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