MeAPO

• 花匠小妙招
• 2024-11-26 04:42

环己烷催化氧化制备环己酮和环己醇(统称KA油)是工业上一类重要的反应。尽管此工艺相对成熟,但由于环己烷转化率、KA油选择性以及酮醇比较低;三废污染严重且能耗大,因此一直是国内外研究的热点和难点。开发高效催化剂是解决该问题的关键。杂原子金属取代的磷铝分子筛(MeAPO-5)由于其独特的孔道结构和良好的吸附性和热稳定性,并具有酸性中心和氧化还原中心,成为最有前景的多功能催化剂。因此本文采用水热晶化法合成多种MeAPO-5分子筛,考察了制备过程中各因素的影响,对其结构进行了表征,并考察了其环己烷氧化性能。考察了制备过程中铝源、金属加入量、模板剂的加入量、晶化温度、晶化时间、煅烧温度等对MeAPO-5分子筛性状的影响。总结出制备的最佳条件为:以拟薄水铝石为铝源,以三乙胺为模板剂,以磷酸为磷源,按照摩尔配比xMe:(1.05-x)Al2O3:1.05P2O5:1.0Et3N:100H2O(x=0.025、0.05、0.075、0.1)投料,在180°C下水热晶化48h,然后在550°C下煅烧6h可制备出结晶度较好的MeAPO-5(Me=Fe、Co、Mn)分子筛。采用XRD、骨架振动FT-IR、H2-TPR、热重分析(TG)、氮气物理吸附-脱附、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)以及扫描电镜(SEM)等手段对合成的分子筛的结构、形貌以及Fe、Co、Mn原子在分子筛骨架中的存在状态进行了表征。结果表明,所制备的MeAPO-5分子筛确为AlPO-5的结构和形貌;分子筛孔径位于0.6~1.2nm之间,属微孔结构;Fe、Co、Mn进入了分子筛的骨架;CoAPO-5和MnAPO-5分子筛骨架中存在四配位的Co(II)和Mn(II),经过焙烧,可以部分氧化为Co(III)和Mn(III)。考察了反应温度、氧气压力、催化剂用量、引发剂、分子筛微... （共73页)

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