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A/M/SrSO

【摘要】: 随着科学和技术的发展,人们的生活也有着日新月异的变化,科学和技术给人们带来了方便的同时,也带来了环境污染和许多潜藏的危机,目前,能源危机以及环境污染已经成为制约人类社会发展的两大难题。二氧化钛因其具有较好的稳定性和优异的光催化活性,引起人们极大的研究兴趣。但是由于光催化材料的量子转化效率低,光响应范围窄,太阳能利用率低,成为制约其发展的关键因素。为了提高纳米材料的光催化活性,人们在减小带隙和抑制光生电子空穴对的复合方面进行了大量的工作,包括离子掺杂金属或非金属和贵金属的沉积。纳米材料复合形成异质结后会具有很多特异的性能,异质结结构被广泛应用于电子器件、电极材料、超级电容器、热电材料、光催化材料等方面。特别是,在光降解污染物,以及光分解水制氢方面,异质结也有着较广泛的应用。为了提高光降催化活性,本文研究了几种双异质结构材料,并与对应的单异质结构的材料进行对比分析,发现双异质结构在光降解污染物以及分解水制氢方面有着很好的应用前景。本论文针对几种双异质结构纳米材料的合成及性质进行研究,主要工作如下:1)采用复合碱媒介法合成了和光照还原法合成了TiO_2/Ag/SrSO_4双异质结构纳米材料。研究了不同负载量的银的TiO_2/Ag/Sr SO_4双异质结构光降解亚甲基蓝水溶液以及该双异质结构光催化降解NO气体的能力。找出降解效果最佳的条件,并通过理论计算和相关实验,推到其可能的光降解的原理。降解过程中,TiO_2/Ag/SrSO_4双异质结构纳米材料中二氧化钛纳米颗粒主要作用是捕获光子,产生光生电子空穴对,银纳米颗粒的主要作用是作为电子阱收集电子,而硫酸锶的主要作用是帮助构造电子传输路径,到达光生电子的定向输运。另外,Sr SO_4具有很好的离子吸附性能,有助于产生活性官能团。持续的光照射会使得银纳米颗粒表面积累电子,增强等离子体局域表面共振效应,使得电子能够转移到硫酸锶上,光生电子的流动可以通过如下路径,ECB(TiO_2)?Ef(Ag)?ECB(SrSO_4),最终,光生电子在硫酸锶表面上,二氧化钛的价带残留空穴,起到分离光生电子空穴对的作用。2)利用水热法和光化学还原反应制备了Sr SO_4/Ag/Bi_2WO_6双异质结构纳米材料。并对SrSO_4/Ag/Bi_2WO_6光催化降解亚甲基蓝进行了研究,获得了比Ag/Bi_2WO_6异质结构纳米材料更优的光催化活性。分析了SrSO_4/Ag/Bi_2WO_6双异质结构纳米材料的光催化机理,在光催化反应过程中,钨酸铋提供光生电子空穴对,Ag纳米颗粒作为电子传输介质和作为电子阱,硫酸锶因其负电性起着提高附近官能团和有机污染物分子浓度的作用。3)采用复合碱媒介法合成了和光照还原法合成了TiO_2/Pt/SrSO_4双异质结构纳米材料。研究了TiO_2/M/SrSO_4(M=Ag,Pt)纳米材料光分解水制氢的性能。TiO_2/M/SrSO_4(M=Ag,Pt)双异质结构纳米材料都具有很好的光催化分解水制氢的能力,特别是TiO_2/Pt/SrSO_4双异质结构纳米材料,在300 W氙灯照射下,20%的甲醇水溶液环境中,该材料有着高达约为2100μmol/h/g的制氢率,并且具有良好的光催化稳定性。其优异的光分解水制氢性能与光生电子空穴对的有效分离相关,同时硫酸锶具有良好的吸附能力能作为好的电子消耗端,促进了光分解水制氢性能。

【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017


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