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电纺纤维载BiOX（X=Cl，I）基复合光催化剂调控制备及光催化性能的研究

花匠小妙招
2024-11-07 18:43

【摘要】： 近几十年,随着城市化和工业化的迅速推进,破坏了自然界与人类原有的平衡,环境污染和能源短缺已经成为人们亟待解决的问题,为解决这两个全球性大难题,人们纷纷把目光投向了光催化这项绿色环保技术。卤氧化铋(BiOX)是一类具有层状结构和良好的光催化活性的无机可见光光催化材料。但是粉体BiOX化合物在光催化过程中存在光生电子和空穴容易复合、活性组分易损失和催化剂液相反应后难分离回收等问题。针对这些弊端,本研究在改性和负载这两个方面开展工作,在引入AgI、CdS纳米粒子构建异质结结构的同时,选择具有一维结构的纳米纤维作为载体,通过光催化降解有机污染物和光解水产氢来测试复合催化剂的光催化性能和稳定性,并探索相应的光催化机理。(1)将一定量的Bi(NO_3)_3·5H_2O、KI和AgNO_3加入到PAN/DMF溶液中,形成混有AgI与BiOI纳米粒子的纺丝前驱体溶液,并进一步通过静电纺丝制备AgI-BiOI/PAN复合光催化剂。结合XRD和TEM等表征结果,证实了该复合光催化剂中AgI-BiOI异质结和C-O键的存在且该催化剂呈现一维状态。AgI-BiOI/PAN具有较好光催化降解性能,在可见光下3h降解了98.5%的乙基罗丹明B(ER B)。同时6次循环实验后,催化剂依旧保持良好的催化性能。AgI、BiOI和PAN三者的相互作用不仅仅提高其光催化性能,还改善了粉体催化剂在循环实验中活性组分易损失的问题,提高了其循环稳定性。(2)通过调控纺丝前驱体溶液中AgI与BiOI的比例,结合静电纺丝和高温碳化过程制备出不同摩尔比的AgI-BiOI/CNFs复合光催化剂,利用光催化降解有机污染物实验评价其光催化性能。在光降解盐酸四环素(TC)实验中,发现AgI与BiOI摩尔比对光催化剂催化降解能力有较大影响,AgI与BiOI最佳摩尔比是1:1,该摩尔比下的AgI-BiOI/CNFs复合光催化剂在3h内降解了大约92.1%的TC。进行6次循环降解TC实验后,催化剂对有机污染物的降解效果基本不变,表明该复合光催化剂具有良好的循环稳定性。通过降解其它有机污染物实验证明该催化剂具有广泛适用性。(3)通过有机物降解自由基捕获实验探索反应机理,实验结果表明该光催化剂在降解有机污染物过程中起到主要作用的活性物种是光生空穴(h~+)和超氧基自由基(·O_2~-)。TOC结果表明有机物被降解为二氧化碳、水和其它小分子物质。一维PAN和碳纳米纤维的存在,该复合催化剂极易从液相反应体系中分离回收,同时还有利于光生电子空穴对的分离,有效的提高光催化反应效率。(4)将配制含有BiCl_3的PAN/DMF溶液作为纺丝前驱体溶液,通过静电纺丝技术结合化学反应制备BiOCl/PAN纤维,然后利用溶剂热法将CdS纳米颗粒负载到BiOCl/PAN纤维表面进而得到CdS-BiOCl/PAN复合光催化剂。通过XRD、TEM和XPS等多种表征手段测试了复合催化剂的形貌、结构和组分,结果表明CdS纳米颗粒较均匀地负载在BiOCl/PAN纳米纤维表面,与BiOCl形成I型异质结结构。在使用乳酸作为牺牲剂的光催化产氢实验中,由于CdS的掺入,复合光催化剂的产氢能力要高于纯BiOCl/PAN,CdS的负载量影响复合光催化剂的产氢速率,CdS的负载最佳理论量为1 mmol。循环产氢实验表明复合催化剂具有良好的化学稳定性。因此,可以通过对BiOX进行改性进而形成异质结结构的复合催化剂,同时将其负载于合适的载体上,提高其光催化性能与循环稳定性,易于分离和回收,使其在环境污染治理与缓解能源短缺方面发挥更大的作用。

【学位授予单位】：内蒙古工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019

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