光化学/光催化路径选择性构建N=N及C=N键反应研究
【摘要】： C=N双键,N=N双键广泛存在于药物中间体、染料、蛋白质等有机物中,通过传统热催化方法合成此类有机物能耗高,反应条件苛刻,对环境的污染严重。由于其反应条件温和、转化率高、对产物的选择性好,光化学或者光催化合成的途径受到人们的广泛关注。光化学反应是反应物分子吸收光子的能量被激发,发生π-π*或者n-π*等跃迁后所处于的单线态或者三线态能量与另一有机物分子HOMO轨道能量相匹配,两者便会发生成键反应。而光催化过程则不同,利用光催化剂吸收光后,进而活化吸附在其表面的分子而发生反应。基于此,本文主要包括两部分内容,第一部分主要利用光化学反应,通过光激发硝基苯选择性还原生成具有N=N双键的氧化偶氮苯;另一部分以改性氮化碳(C3N4)为催化剂,光催化选择性将苯甲胺氧化生成具有C=N双键的亚胺,其具体内容如下:1)在光化学反应中,研究温度、光强对硝基苯还原反应活性的影响,结果表明该反应为自由基反应。通过紫外可见光谱(UV-Vis)、核磁共振(NMR)、电子顺磁共振(EPR)等表征手段,仔细研究其光化学反应机理,硝基苯在光照后被激发发生n-π*跃迁,跃迁后的硝基苯激发态可夺取溶剂中的氢原子发生还原反应,从而可以高选择性生成具有N=N双键的氧化偶氮苯;供氢溶剂丙胺在被夺去氢原子后转化为具有C=N双键的亚胺,从而实现了“一锅法”生成N=N,C=N双键的目的。2)以改性C3N4为催化剂,通过光催化选择性氧化苯甲胺来研究C=N双键中的形成。文中主要采用三聚氰胺和三聚硫氰酸,通过改变这两种前驱体的配比来制备C3N4,然后再在惰性气氛下利用热处理的方法对C3N4进一步的改性。对C3N4及改性C3N4的结构进行X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、UV-Vis、热重(TG)和氮气吸附等表征,结果表明该方法可以将硫掺杂到C3N4体系中,可以改变C3N4的结构及其稳定性,从而影响其对苯甲胺氧化反应的光催化活。研究温度、光强对苯甲胺氧化反应活性的影响,其结果表明75S-C3N4-4 h为催化剂用于苯甲胺的选择性氧化反应中的活性最佳,苯甲胺的转化率及其亚胺的选择性都可以达到99%。同时75S-C3N4-4 h对苯甲胺的衍生物催化转化也有非常高的活性以及高的稳定性。
【学位授予单位】：青岛大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
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